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Pd/g-C3N4对水中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究

作者:建筑工程
出处:www.lunrr.com
时间:2019-11-10

氯酚化合物是持久性有毒污染物,由于其对生态环境和人类健康的潜在威胁而受到高度重视。 2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)是一种典型的氯。目前在地表水,地下水,空气和土壤中发现了酚类化合物。 2,4-DCP具有“三合一”效应和遗传毒性,因此美国环境保护署(EPA)将其列为优先污染物。第一,世界卫生组织(WHO)规定饮用水中的2,4-DCP浓度不得超过0.1μg/L。

2,4-DCP和其他氯酚污染物很难在自然环境中被生物降解。目前,这类化合物在水中的处理方法主要包括吸附,生物,化学氧化和化学还原。其中,典型的化学还原方法是催化加氢脱氯(HDC),通过氢裂解一个或多个C-Cl键进行脱氯,从而产生毒性较小的苯酚或环己烷等。该方法高效,清洁,反应条件温和且选择性高。在氯酚废水处理和微污染水控制中具有一定的应用前景。在2,4-DCP催化加氢脱氯的研究中,含碳物质如活性炭是最常用的。催化剂载体。为了进一步提高催化剂的活性,研究人员对碳质载体进行了杂原子掺杂。周等。制备了钯负载的硼掺杂有序介孔碳,该碳具有良好的2,4-DCP解吸性。氯的效果明显优于未掺杂的硼催化剂。刘栋等。制备了负载钯的氮掺杂碳纳米管催化剂,用于2,4-DCP的催化加氢脱氯。结果表明该催化剂具有优异的活性。对于未掺杂氮的催化剂。

石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种聚合物半导体材料,具有大的比表面积,表面上具有-NH2,-NH和吡啶官能团。目前,该化合物的研究主要集中在可见光催化,电化学等方面。很少有人报道将其用作催化加氢脱氯的载体。并且,作为含氮碳质材料,掺杂杂原子的碳质载体具有相同的优点,例如,促进了贵金属的分散。石墨相碳氮化物(g-C3N4)是通过在高温下以单氰胺为前体煅烧制备的。通过在钯表面上的光解吸(PD)和浸渍(IMP)获得Pd/g-C3N4。 -PD和Pd/g-C3N4-IMP催化剂。以2,4-DCP为目标污染物,研究了2,4-DCP对不同载钯催化剂和不同载钯催化剂的催化加氢脱氯作用。并讨论了在不同pH条件下的催化效果和催化剂再利用的稳定性。

1个实验部分

1.1制备Pd/g-C3N4

将一定量的单氰胺放入坩埚中,在马弗炉中煅烧,以2.3°C/min的速度加热到550°C,并保持4 h,然后将浅黄色固体研磨成均匀的粉末,是g-C3N4材料

1.2催化剂的表征

通过Jrr-Ash J-A1100电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)测量Pd的负载量。 X射线衍射(XRD)通过瑞士ARL的X-TRA X射线衍射仪进行。表面Zeta电势使用来自Brookhaven Instruments的Zeta电势分析仪(Zeta PALS)。使用日本JEOL的JEM-200CX透射电子显微镜进行透射电子显微镜(TEM)。

2结果与讨论

2.1催化剂表征

通过光沉积法制备的Pd(x)/g-C3N4-PD催化剂的钯含量分别为0.42%,0.89%,1.79%和2.84%。通过浸渍法制备的Pd/g-C3N4-IMP催化剂的钯含量为1.85%。催化剂主要由C和N元素组成。 g-C3N4的碳氮比(C/N)为0.60,小于理论值(0.75),表明在g-C3N4表面存在未缩合的氨基。 Pd(x)/g-C3N4-PD催化剂的负载量在C/N和g-C3N4之间几乎没有差异。可以看出,钯的负载量不会改变g-C3N4的化学组成。

2.2 Pd/g-C3N4对2,4-DCP的催化加氢脱氯

2.2.1催化剂制备方法的效果从图5可以看出,没有氢气或催化剂,2,4-DCP不能脱氯。 Pd(1.79)/g-C3N4-PD,Pd(1.85)/g-C3N4-IMP是用于2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)催化加氢脱氯的催化剂。结果如图6所示。两种用于2,4-DCP催化脱氯的催化剂碳平衡曲线表明,反应期间碳平衡变化很小,这表明苯酚和2-CP是2,4的脱氯产物。 -DCP,并且没有其他产品形成。 Pd(1.79)中的2,4-DCP在/g-C3N4-PD作用下,于40分钟内将其脱氯为邻氯苯酚(2-CP),然后将2-CP进一步脱氯为苯酚。在Pd(1.85)/g-C3N4-IMP的作用下,反应120 min后,2,4-DCP的降解率仅为49.7%。

2.2.2催化剂添加量的影响以Pd(1.79)/g-C3N4-PD作为催化剂,研究了催化剂添加量对2,4-DCP催化加氢脱氯的影响。催化剂的添加量分别为0.50、0.75。在0.10g/L的条件下,反应过程如图7所示。随着催化剂用量的增加,2,4-DCP的脱氯效率提高。在几次添加的条件下,催化剂的初始活性为12.67。12.11,11.67mmol /(LgCath)。催化剂的加入量对初始活性几乎没有影响,这表明在实验条件下2,4-DCP的脱氯反应不受传质阻力的影响。

2.2.3 Pd负载量的影响如图8(a)所示,随着催化剂负载量的增加,2,4-DCP脱氯所需的时间缩短。从图8(b)可以看出,当Pd负载量从0.42%增加到2.84%时,催化剂的初始活性从6.12 mmol /(LgCath)增加到12.39 mmol /( LgCath),Pd的载量进一步增加,初始活性不再改变。显然,这是因为Pd的负载量在一定范围内增加,而活性氢的Pd连续增加,从而促进了2,4-DCP的脱氯反应。

2.2.4 pH值的影响使用Pd(1.79)/g-C3N4-PD作为催化剂,在酸性条件(pH 6)和碱性条件(pH 11.5)下进行2,4-DCP的催化加氢。氯反应后,将反应后的催化剂回收并在pH 11.5的条件下重复使用。从图9可以看出,酸性条件显然有利于催化加氢脱氯。然而,在两种pH条件下,使用所得的Pd(1.79)/g-C3N4-PD催化剂进行2,4-DCP加氢脱氯反应,在pH6条件下重复使用所得催化剂均较差。 p>

3个结论

3.1用光沉积法制备的Pd(1.79)/g-C3N4-PD催化剂对水中的2,4-DCP具有良好的催化脱氯作用,其催化活性明显高于浸渍法制备的Pd(1.85)。/g-C3N4-IMP催化剂。

3.2 Pd负载增加,Pd/g-C3N4-PD提高了2,4-DCP的催化加氢脱氯效率,但单位质量Pd利用率降低。

3.3酸性条件有利于2,4-DCP催化加氢脱氯反应,但不利于保持催化剂的稳定性,影响催化剂的再利用。

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